图2 LIAPC的制备。a) 在SiO2气凝胶中引入功能性液体,以及冷冻干燥和真空干燥过程在制备LIAPC方面的比较。b) 二氧化硅气凝胶的 SEM 和疏水性。c) TEPA 和 TEPA/叔丁醇在 SiO2气凝胶上的浸润性。e) LIAPCs和TEPA/叔丁醇溶液在不同比例下的负载量的关系。f)通过冷冻干燥(SiO2-TEPA/50(fd))和真空干燥(SiO2-TEPA/50(vd))制备的相同的TEPA负载量LIAPCs的形态比较。 g, h) SiO2气凝胶、SiO2-TEPA/30 (fd)和 SiO2-TEPA/30 (vd)的氮吸附-脱附等温线和孔径分布。SiO2-TEPA/30 (fd)和SiO2-TEPA/30 (vd)分别代表通过冷冻干燥和真空干燥获得的含有30 wt.% TEPA的LIAPCs。i) 负载 TEPA 之前和之后的 SiO2气凝胶的 XPS 光谱。
图3 LIAPCs的固液界面附着力、形态和热稳定性。a)SiO2气凝胶、TEPA和LIAPCs的FTIR光谱。b)LIAPCs的固体和液体界面之间的黏附功。c) 不同 TEPA 负载量的 LIAPCs 的正电子湮灭寿命光谱。e) LIAPCs中液体层覆盖的固体基质的AFM形态。 f) 用AFM探测LIAPCs在不同位置的力曲线。 g) 不同TEPA负载量的LIAPCs的SEM形态。h,i) 不同TEPA含量的LIAPCs的TGA(h)和DTG(i)曲线。
图4 高效二氧化碳捕集。a) LIAPCs对CO2的吸附和解吸过程示意图。 b) 不同CO2浓度对LIAPCs吸附能力影响。 c) 不同大小的TEPA液滴的吸附性能比较。 d) SiO2、TEPA和LIAPCs的吸附曲线。 e) SiO2固体基体、TEPA和LIAPCs的DTG吸附速率比较。f) 不同 TEPA 负载量的 LIAPCs 的 CO2吸附曲线。 g) 不同TEPA含量的LIAPCs 的吸附能力及其对 TEPA 中胺效率的影响比较。 h) 不同TEPA含量的 LIAPCs 的吸附能力的双指数拟合。 i) 不同吸附材料的CO2吸附量和吸附速率(半衰期)比较。
图5 高效CO2吸附-解吸循环稳定性和CO2/N2选择性。a) 用热重仪测定的吸附-解吸循环稳定性示意图。b) 用TG-DSC测量LIAPCs(SiO2-TEPA/70)在CO2吸附过程中的温度变化、质量变化和热流变化。 c) SiO2气凝胶、TEPA和SiO2-TEPA/70的吸附-解吸循环。 d) LIAPCs的CO2/N2分离示意图。e) CO2/N2的吸附穿透曲线和吸附量穿透曲线(插图)。 f) CO2和N2的吸附速率穿透曲线,以及CO2/N2分离前后SiO2-TEPA/70的FT-IR光谱(插图)。g) 水分对CO2/N2的饱和吸附量和选择性的影响。 h) 水分对穿透点和吸附速率的影响。 i) 不同吸附剂材料的CO2/N2选择性对比。
结论
本研究将纳米厚度的TEPA功能液体共形附着于气凝胶多孔中,形成了含有多余孔隙的气凝胶固液复合材料,多余孔隙结构为气体提供了高效的传质通道,与CO2接触的活性位点变多,实现了高吸附量与吸附速率的统一。固液复合的概念为设计制备高效的CO2捕获和气体分离材料开辟了新的途径。
论文信息:
Liquid-in-aerogel Porous Composite Allows Efficient CO2 Capture and CO2/N2 Separation
Haotian Jiang, Yinglai Hou, Zengwei Liu, Ruizhe Yuan, Yu Du, Xiaofei Ji, Zhizhi Sheng*, and Xuetong Zhang*
Small
DOI: 10.1002/smll.202302627
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202302627